溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2023-027, 126 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-027.pdf:5.51MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、汚染水との接触により変質したと考えられる1Fの地下構造物コンクリートを対象とし、核種の移行挙動及び変質コンクリートの特性を評価し、その結果に基づいて核種移行モデルを構築してコンクリート廃棄物管理シナリオを評価する手法を構築することを目的とした。収着及び拡散実験の結果、Cs、I、C等の放射性核種の健全・変質硬化セメントペースト(HCP)中の移行挙動は、核種及びその化学形に依存すること、鉄とセメント系材料が混在する系では、高pHではUはほとんどがセメント系材料に収着することが明らかになった。非破壊CT-XRD連成法及びNMR測定の結果、溶脱試料の微細構造は、溶脱前のHCPの状態(炭酸化、水和度やCa/Si比等)の影響を受けることがわかった。また、イオン同時輸送モデルによるシミュレーションから、骨材とセメントの境界に形成される遷移帯が溶脱の進行に影響を与える可能性が示唆された。固体廃棄物貯蔵庫に保管されているガレキ類について、保管コンテナ外部の線量率測定データからインベントリを推定するモデルを構築した。また、核種移行挙動に及ぼす溶脱変質の影響を考慮して、1Fの地下コンクリート構造物内の放射性核種(Cs、Sr、I)の濃度分布を推定した。

溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2022-038, 102 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-038.pdf:4.76MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和2年度に採択された「溶脱による変質を考慮した汚染コンクリート廃棄物の合理的処理・処分の検討」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。汚染水との接触により変質したと考えられる地下構造物コンクリートに焦点をあて、核種の移行挙動、変質コンクリートの特性に基づいて核種移行モデルを構築し、コンクリート廃棄物の物量推計及び廃棄物管理シナリオ評価を実施する。移行挙動は核種、化学形に依存し、Iの収着分配係数はC-S-H及びC-A-S-H試料ではセメントペーストより2桁低くなったのに対し、Uでは試料によらず10 L kg以上と高くなった。Cの移行挙動は化学形によって大きく異なった。コンクリートの溶出挙動は非破壊CT-XRD連成法によって可視化でき、また、定量的に模擬できるよう既存モデルを改良した。合成C-S-H、高Si含有合成C-A-S-H、劣化コンクリートから抽出したCS-Hを対象にNMRによる微細構造評価を実施した。固体廃棄物保管施設のコンクリート瓦礫等の線量測定結果をもとに放射性核種濃度を統計的に推定する手法を開発した。滞留水に浸漬したコンクリートの性状や核種の水中濃度を与条件として不確実性を含めて多核種の放射能濃度分布を推計した。また、Iの汚染水への移行モデル及びCのソースタームを検討した。さらに、廃棄物管理工程の潜在的な放射線リスクの分析のため、SED指標の適用性を検討した。

Deep groundwater physicochemical components affecting actinide migration

桐島 陽*; 寺崎 万里子*; 宮川 和也; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*

Chemosphere, 289, p.133181_1 - 133181_12, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.chemosphere.2021.133181

令和2年度以降の幌延深地層研究計画において原子力機構が取り組んでいる課題の1つである「実際の地質環境における人工バリアの適用性確認」では、坑道周辺の掘削損傷領域において物質移行に関するデータの取得が必要である。これに資することが期待される基礎的知見として、深部地下水中のアクチニドの移行挙動をより良く理解するために、水質の異なる2種類の地下水試料にトレーサーを添加し、地下水中の溶存成分との相互作用を調べた。地下水試料は、幌延深地層研究センターの地下施設の250mおよび350m調査坑道のボーリング孔および、瑞浪超深地層研究所の地下施設の300mおよび500m坑道のボーリング孔から採取した。得られた地下水試料に対して、トレーサーとしてLa, Sm, Ho, Uを濃度10ppbまたは100ppbになるように添加した。その後、地下水試料を0.2mフィルターと10kDaフィルターで順次濾過し、ろ液中のトレーサー濃度をICP-MSで分析し、ろ紙に捕獲されたトレーサー濃度をTOF-SIMSで分析し、化学形態をXAFSにより分析した。その結果、幌延の地下水中では、ランタニドの移行はリン酸塩により支配されていることが分かった。このことから、高レベル放射性廃棄物から海成堆積層の地下水中に溶出するマイナーアクチニドの溶解度は、リン酸塩により規定されることが示唆された。一方、瑞浪の地下水のように塩濃度が低くリン酸イオン濃度の低い地下水では、マイナーアクチニドの一部は水酸化物もしくはヒドロオキシ炭酸塩を形成することが示唆された。

Development of dose evaluation method considering radionuclides migration on the surface of the site for confirmation of completion of decommissioning

三輪 一爾; 行川 正和*; 島田 太郎; 武田 聖司

MRS Advances (Internet), 7(7-8), p.165 - 169, 2022/03

https://doi.org/10.1557/s43580-022-00212-7

本研究では、地表流と土砂移動により生じる地表面における核種移行を土中の鉛直核種濃度と粒径に応じた核種濃度を考慮して評価する方法を作成した。作成した核種移行評価法により、水平方向に均一なCs-137の初期汚染分布を有する仮想的なサイトにおいて1年間の核種移行評価を実施した。その結果、Cs-137がサイト内の窪地に集中することにより初期汚染分布濃度と比較して20%程濃度が上昇した。また、地表面における核種移行により、初期汚染分布の総核種量の0.18%が海洋へ流出した。これらの結果から、廃止措置終了確認における被ばく線量評価において地表面における核種移行を考慮することで、サイト内における外部被ばく線量の上昇と海洋へ流出した核種による水産物摂取による内部被ばく線量の上昇の可能性が示唆された。

福島第一原子力発電所事故後10年間の陸域におけるIの研究成果まとめ

本多 真紀

地球化学, 55(4), p.176 - 192, 2021/12

https://doi.org/10.14934/chikyukagaku.55.176

ヨウ素129 (I)は半減期1570万年でXeに壊変する放射性核種である。地球環境中に存在するIの分析を通じた研究は、惑星科学や地球科学の分野だけでなく、近年では原子力分野においても重要な役割を果たしている。特に2011年3月に発生した福島第一原子力発電所の事故では、広範囲にわたるIの分布及び土壌沈着量を推計し、事故初期の内部被ばく線量評価に貢献した。これは近年のI関連の研究における最も大きな研究成果の1つである。今後は、陸から河川へのIの移行や、海域での事故由来のIの輸送メカニズムを解明する研究、水生生物等への濃縮を調査する研究が進んでいくと予想される。本稿では筆者が注力してきた研究(土壌中のIの動態)を中心に、事故から10年間の様々な研究で得られた成果を報告する。

General overview of the research project investigating the radionuclide solution behavior in mock mortar matrix modeled after conditions at the Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station

五十嵐 豪*; 芳賀 和子*; 山田 一夫*; 粟飯原 はるか; 柴田 淳広; 駒 義和; 丸山 一平*

Journal of Advanced Concrete Technology, 19(9), p.950 - 976, 2021/09

https://doi.org/10.3151/jact.19.950

Decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (F1NPS) in a proper manner requires assessment of the contamination levels and mechanisms for contamination in the concrete structures. Between January 2018 and March 2020, Japan's Ministry of Education Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology (MEXT) conducted a project called "The Analysis of Radionuclide Contamination Mechanisms of Concrete and the Estimation of Contamination Distribution at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station". In this review, we outline the results of this study. The experimental results from the first project indicate that concrete carbonation, Ca leaching, and drying conditions affected the adsorption behaviors of Cs and Sr and therefore, their penetration depths. Additionally, the studies showed that -nuclides precipitated on the surface of the samples because concrete causes a high pH. A reaction transport model was developed to assess further the adsorption characteristics of Cs and Sr in carbonated cement paste and on concrete aggregates. The model used real concrete characteristics from the materials used at F1NPS and historical boundary conditions at the site, including radionuclide concentrations and penetration profiles within the turbine pit wall. Capillary water suction resulting from dried concrete was evaluated by considering structural changes in cement hydrates using X-ray CR and H-NMR relaxometry.

Distribution and settling behavior of americium-241 in the tropical East Pacific

木下 哲一*; 永岡 美佳; 中西 孝*

Science of the Total Environment, 753, p.142087_1 - 142087_10, 2021/01

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2020.142087

大気圏内核実験により放出されたPuの壊変生成物であるAmの熱帯東太平洋における水平及び垂直移動を解明するために、分布を調査した。2003年に採取した海水試料のAm濃度を測定し、既に得られているPu結果と比較した。その鉛直分布はPuと同様であったが、一部地点では、極大濃度がPuよりも100mから200m深いところで観測された。Am/Pu濃度比は、太平洋における他地点と同様の値であった。得られたAm濃度の分布は、400m以深の水塊の影響を受けており、400mから3000mの深さで北太平洋から赤道を通って南太平洋に流れる海流を裏付けていた。また、Amの鉛直分布について、Puからの壊変、懸濁粒子への吸着、沈降挙動をボックスモデルを用いて説明し、滞留時間を算出した。

A Systematic radionuclide migration parameter setting approach for potential siting environments in Japan

浜本 貴史*; 石田 圭輔*; 澁谷 早苗*; 藤崎 淳*; 舘 幸男; 石黒 勝彦*; McKinley, I. G.*

Proceedings of 2019 International High-Level Radioactive Waste Management Conference (IHLRWM 2019) (USB Flash Drive), p.77 - 82, 2019/04

NUMO's recently published safety case involves utilisation of the safety case approach to provide a basis for preparation for future phases of work and development of a template for later, more complete and rigorous, safety cases. Advances include capturing potential siting environments in Site Descriptive Models (SDMs) and focusing post-closure safety assessment methodology on repository designs tailored to these SDMs. Radionuclide-specific parameters in the engineered barrier system (EBS), such as solubilities, sorption and diffusion values, are selected based on established chemical models that take into account evolution of porewater chemistry, alteration of EBS material and different host rock properties. Existing chemical thermodynamic databases developed in Japan have been used for the coupled geochemical and mass transport analyses applied to set these parameters. Nevertheless, in view of fundamental uncertainties in the thermodynamic approach, expert judgment played a key role in the process. This paper discusses the methodology used to set "reasonably conservative" radionuclide migration parameters for the illustrative SDMs, with a focus on chemistry which can be captured in existing models only by introducing significant simplifications.

Effects of fine-scale surface alterations on tracer retention in a fractured crystalline rock from the Grimsel Test Site

舘 幸男; 伊藤 剛志*; 赤木 洋介*; 佐藤 久夫*; Martin, A. J.*

Water Resources Research, 54(11), p.9287 - 9305, 2018/11

https://doi.org/10.1029/2018WR023145

亀裂性結晶質岩中の放射性核種移行に対する割れ目表面の変質層の影響が、スイスのグリムゼル試験場の単一亀裂を有する花崗閃緑岩試料を用いた室内移行試験、表面分析、モデル化を組み合わせた包括的なアプローチによって調査された。5種類のトレーサーを用いた透過拡散試験,バッチ収着試験,通液試験を含む室内試験によって、移行遅延の程度はHDO, Se, Cs, Ni, Euの順に大きくなること、割れ目表面近傍に拡散に対する抵抗層が存在すること、拡散において陽イオン加速と陰イオン排除の効果が重要であることが確認された。X線CT及びEPMAによる観察から、割れ目周辺の鉱物分布の微視的な不均質性が把握された。これらの知見に基づき、風化したバーミキュライト層、配向した雲母層、マトリクス部から構成される3層モデルを構築し、それぞれの層の間隙率、収着・拡散パラメータを与えることで、通液試験で得られた全てのトレーサーの破過曲線と割れ目近傍のトレーサー濃度分布を良好に解釈することができた。

ガスが溶存した地下水を含む泥岩中の割れ目を対象とした原位置トレーサー試験条件の設定に関する検討

武田 匡樹; 石井 英一; 大野 宏和; 川手 訓*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 25(1), p.3 - 14, 2018/06

https://doi.org/10.3327/jnuce.25.1_3

泥岩中における断層帯および掘削影響領域(EDZ)に発達する割れ目は、主要な水みちとして機能することがあるため、これらの構造における物質移行特性を評価することは、高レベル放射性廃棄物の地層処分における安全評価において重要である。しかし、泥岩中の割れ目を対象とした原位置トレーサー試験の適用事例は国内外含めて非常に少ない。そこで、日本原子力研究開発機構では、稚内層と呼ばれる珪質泥岩中の割れ目を対象に、非収着性であるウラニンを用いた原位置トレーサー試験を実施した。トレーサー試験の結果から、注水流量を揚水流量より大きくした場合に脱ガスの影響を低減することができる一方で、同様の条件ではトレーサー回収率が低くなったことから、本稿で報告したトレーサー試験においては、注水流量を揚水流量よりもやや高く設定することが適切な試験条件であることが分かった。ガスが溶存した地下水を含む岩盤を対象に注水および揚水を伴う原位置トレーサー試験を実施する際は、注水と揚水の流量比が(1)脱ガスの発生に与える影響、(2)トレーサー回収率に与える影響の双方を評価することが、脱ガスを抑制しつつトレーサー回収率を高めるための適切な試験条件を見出すことに有効である。